0 引言

    太赫茲波(Terahertz，THz)是指頻率在0.1~10 THz(波長(zhǎng)30~3 000 μm)、位于毫米波與紅外線之間的電磁波，具有瞬態(tài)（皮秒量級(jí)）、寬帶、信噪比高等特點(diǎn)，在高速寬帶通信、成像、存儲(chǔ)等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛能。近年來THz源和探測(cè)技術(shù)已得到了長(zhǎng)足發(fā)展，但由于具有THz波響應(yīng)的天然材料缺乏，作為THz應(yīng)用系統(tǒng)中必不可少的組成部分，THz高效調(diào)控器件一直比較匱乏。

    超材料（Metamaterials）的出現(xiàn)和應(yīng)用為THz調(diào)控器件的發(fā)展提供了思路，它是一種通過人工設(shè)計(jì)的新型材料，具備一般材料所不具有的負(fù)介電常數(shù)、負(fù)磁導(dǎo)率等性質(zhì)，可以對(duì)THz波產(chǎn)生強(qiáng)烈響應(yīng)。但要實(shí)現(xiàn)對(duì)THz波的動(dòng)態(tài)調(diào)控，單獨(dú)的超材料結(jié)構(gòu)還存在著制造困難、可調(diào)性差等缺點(diǎn)。通過與摻雜半導(dǎo)體材料、石墨烯、鐵電薄膜、超導(dǎo)材料以及相變材料結(jié)合，通過外加電場(chǎng)或激光等激勵(lì)方式改變材料特性，可以控制人工微結(jié)構(gòu)的頻率響應(yīng)特性，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對(duì)THz波的動(dòng)態(tài)控制^[1]。在這些方法中，普通半導(dǎo)體材料（硅、GaAs等）在激勵(lì)下的載流子濃度改變有限，反應(yīng)時(shí)間較慢，從而限制了器件的調(diào)制深度和調(diào)制速率。而高質(zhì)量的石墨烯制備成本相對(duì)昂貴，離實(shí)際應(yīng)用還有一定距離。二氧化釩（VO₂）因其相變過程中大的電阻率突性質(zhì)以及超快的相變速度，從而在這些功能材料中脫穎而出，并且其現(xiàn)有的制備方法（如溶膠-凝膠法、磁控濺射法、化學(xué)沉積法和脈沖激沉積法）已較為成熟，與超材料器件結(jié)合加工也較為方便。探索超材料與VO₂結(jié)合以制備高效、動(dòng)態(tài)、靈活的太赫茲功能器件也一直是研究熱點(diǎn)問題。本文首先介紹了VO₂的相變特性，梳理了近年來開展VO₂薄膜相變過程中THz波傳輸特性研究的相關(guān)工作，再從VO₂與超材料結(jié)合實(shí)現(xiàn)THz波調(diào)控方面綜述了國(guó)內(nèi)外最新研究進(jìn)展，并對(duì)VO₂在太赫茲波段應(yīng)用前景進(jìn)行了展望。

1 VO₂的相變特性

    VO₂是一種強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子體系氧化物，外界微小刺激即可誘導(dǎo)其發(fā)生可逆的金屬—絕緣體相變。自1959年MORIN F J^[2]首次報(bào)導(dǎo)了VO₂的相變特性后，研究人員基于VO₂的材料特性、相變性能與影響因素及相變機(jī)理等多方面研究開展了大量的工作。

    熱致相變是研究最早最多的，當(dāng)溫度達(dá)到68 ℃時(shí)，VO₂晶體會(huì)發(fā)生單斜結(jié)構(gòu)半導(dǎo)體相（M）到四方結(jié)構(gòu)金屬相（R）之間的可逆相變，如圖1所示。并且有報(bào)道指出相變前后電阻率的變化最高可達(dá)5個(gè)數(shù)量級(jí)^[3]，相變速度可達(dá)到亞ps量級(jí)^[4]。且伴隨著相變過程，VO₂的晶體結(jié)構(gòu)、折射率和磁化率等也都會(huì)發(fā)生急劇的變化。此外，VO₂在電場(chǎng)激發(fā)、激光激發(fā)、應(yīng)力激發(fā)或多種激發(fā)方式的共同作用下也都可以發(fā)生相變^[5]，這極大豐富了VO₂的應(yīng)用。

    VO₂優(yōu)異的相變特性是其用于THz波動(dòng)態(tài)功能器件的保證，而影響薄膜相變性能的因素有很多。其中薄膜的微觀結(jié)構(gòu)（晶粒大小、晶界大小、致密度等）和化學(xué)組成是影響VO₂薄膜相變性能的關(guān)鍵^[7]。通過優(yōu)化薄膜制備工藝參數(shù)可實(shí)現(xiàn)其微觀結(jié)構(gòu)的改變，進(jìn)而調(diào)整其相變性能。化學(xué)成分也是影響VO₂薄膜相變性能的因素之一，例如通過W、Mo等元素?fù)诫s可以降低相變激發(fā)閾值，從而進(jìn)一步滿足實(shí)際應(yīng)用^[8-9]。

2 VO₂薄膜相變過程中THz波傳輸特性研究

    THz波透過率會(huì)隨著VO₂電阻的變化而改變，因此外加激勵(lì)下VO₂薄膜相變的特性可用于高效的THz波動(dòng)態(tài)調(diào)控。自2006年以來，丹麥理工大學(xué)的JEPSEND P U等人利用太赫茲時(shí)域光譜儀(THz-TDS)測(cè)試了VO₂薄膜在太赫茲波段的熱致相變特性，測(cè)試結(jié)果表明，隨著VO₂薄膜的相變，透射的THz波逐漸減小，這說明將VO₂薄膜用于調(diào)制THz波及制作THz開關(guān)等方向是可行的^[10]。2008年，NAKAJIMA M等人報(bào)道了光致相變下VO₂薄膜對(duì)THz波的超快調(diào)制行為^[11]。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明VO₂薄膜的相變時(shí)間為0.7 ps，可實(shí)現(xiàn)對(duì)THz波40%的調(diào)制幅度。

    除了探索不同激勵(lì)下VO₂的相變特性外，研究人員也通過優(yōu)化薄膜質(zhì)量來提高其相變前后對(duì)THz波的開關(guān)比。2010年，CHEN C等人通過磁控濺射沉積出高質(zhì)量的VO₂薄膜^[12]，對(duì)THz 波各頻點(diǎn)的調(diào)制幅度均大于80%，該薄膜優(yōu)異的相變效果被歸因于其特殊的外延生長(zhǎng)結(jié)構(gòu)。2011年，哈佛大學(xué)MANDAL P等人同樣通過外延生長(zhǎng)制備VO₂薄膜，得到約85%的THz開關(guān)效果^[13]。但是這類方法對(duì)材料制備要求較高，施奇武等人從實(shí)驗(yàn)上系統(tǒng)分析了VO₂微觀結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成對(duì)其THz波傳輸性能的影響規(guī)律^[14-16]，提出了VO₂薄膜相變過程中的THz波滲流現(xiàn)象：即低純度導(dǎo)致的無相變區(qū)域和薄膜中孔洞、間隙等會(huì)為THz波透射提供滲流通道，導(dǎo)致薄膜的THz波開關(guān)比降低?；谠摾碚?，通過調(diào)控薄膜厚度實(shí)現(xiàn)其微觀結(jié)構(gòu)納米致密化，最終可以穩(wěn)定制備得到THz波開關(guān)比大于80%的優(yōu)質(zhì)VO₂薄膜，如圖2所示。

    此外，ZHU H F等人^[17-18]提出了一種基于阻抗匹配的VO₂薄膜相變THz振幅調(diào)制方法(如圖3所示)，利用VO₂薄膜相變過程中電導(dǎo)率變化，動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié)沉底/薄膜/空氣界面阻抗，實(shí)現(xiàn)了VO₂半導(dǎo)體態(tài)到阻抗匹配態(tài)高到94.5%的振幅調(diào)制深度，以及阻抗匹配態(tài)到VO₂金屬態(tài)約97.6%的振幅調(diào)制深度。該工作為基于VO₂薄膜的THz波動(dòng)態(tài)調(diào)控提供了新思路。

3 VO₂與超材料結(jié)合實(shí)現(xiàn)THz波的動(dòng)態(tài)調(diào)控

    將VO₂薄膜與超材料結(jié)合，可以發(fā)揮VO₂薄膜相變過程中超快、高效調(diào)控THz波傳輸以及超材料的THz波諧振特性。近年來研究人員做了大量嘗試，提出二者結(jié)合在超快幅度和相位調(diào)制器、可調(diào)諧吸收器、開關(guān)、偏振轉(zhuǎn)換器等THz動(dòng)態(tài)調(diào)控器件中的應(yīng)用。目前，VO₂與超材料的結(jié)合方式主要是將VO₂與超材料結(jié)構(gòu)單元結(jié)合，若再加以細(xì)分，則可分為疊加式復(fù)合和嵌入式復(fù)合兩類；另外，還有少量研究提出直接將VO₂材料圖案化，構(gòu)造新型的無金屬超材料。下面將分別對(duì)這幾類情況進(jìn)行介紹。

3.1 VO₂與超材料疊加式復(fù)合

    疊加式復(fù)合指的是將VO₂層作為超材料介質(zhì)層的一部分。在相變前，VO₂表現(xiàn)為半導(dǎo)體態(tài)，對(duì)THz波的傳輸影響不大。而相變后，金屬態(tài)的VO₂可有效實(shí)現(xiàn)對(duì)THz波的屏蔽。從而經(jīng)過精心的超材料結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，可豐富對(duì)THz波的調(diào)控功能。2009年，DRISCOLL T等人^[19]在Science上發(fā)表文章，利用VO₂相變材料為核心設(shè)計(jì)了記憶超材料，提出了VO₂材料在THz功能器件中應(yīng)用的可行性，如圖4所示。2018年，HU F 等人^[20]將VO₂薄膜插入Si₃N₄介質(zhì)層中，設(shè)計(jì)了一種在極低電流和低頻范圍內(nèi)工作的寬帶THz強(qiáng)度調(diào)制器。通過在兩端施加電流，金屬中的歐姆熱可引起VO₂相變，在0.5 THz處可實(shí)現(xiàn)99%的調(diào)制深度。2014年，電子科技大學(xué)張雅鑫教授課題組與四川大學(xué)黃婉霞教授課題組合作，基于VO₂的光激發(fā)特性，提出了一種動(dòng)態(tài)諧振可調(diào)太赫茲功能器件，如圖5所示，在雙諧振頻率之間實(shí)現(xiàn)0.28~0.36 THz的通帶，調(diào)制深度達(dá)到80%左右^[21]。該裝置可在泵浦激光器的控制下提供1 MHz的超快調(diào)制速度，已經(jīng)是目前報(bào)道所知的最好效果。隨著調(diào)制速度的增大，其調(diào)制深度下降嚴(yán)重，并因此失效。研究人員認(rèn)為薄膜相變回復(fù)存在明顯滯后，相變循環(huán)時(shí)間延長(zhǎng)是導(dǎo)致其應(yīng)用于調(diào)制器件是速率減低的主要原因。

    此外，將多層超材料結(jié)構(gòu)與多層VO₂結(jié)構(gòu)相互疊加復(fù)合，可以設(shè)計(jì)出一些新型太赫茲功能器件。當(dāng)VO₂為半導(dǎo)體相時(shí)，結(jié)構(gòu)中主要為金屬諧振單元實(shí)現(xiàn)對(duì)太赫茲波的調(diào)控，而當(dāng)VO₂相變?yōu)榻饘傧鄷r(shí)，金屬態(tài)的VO₂或與原金屬諧振單元相互作用，或形成新的諧振腔，可以實(shí)現(xiàn)單一固態(tài)器件的多種功能切換。2018年，LI X K等人使用VO₂設(shè)計(jì)了一種吸收與反射狀態(tài)可切換超曲面^[22]。當(dāng)VO₂處于絕緣狀態(tài)時(shí)，超曲面可以在0.535~1.3 THz的頻率范圍內(nèi)對(duì)THz波有97.2%的吸收率；一旦VO₂升溫并切換到完全金屬狀態(tài)，設(shè)計(jì)的超曲面在0.5~1.3 THz的頻率范圍內(nèi)展現(xiàn)出有效的反射效果。所提出的結(jié)構(gòu)會(huì)在溫度傳感器和成像方面具有一定應(yīng)用。此外，通過VO₂結(jié)構(gòu)與金屬諧振層有目的地疊加，ZHAO Y等人設(shè)計(jì)了一種薄型寬帶可切換太赫茲超材料吸收器^[23]，如圖6所示。將VO₂引入結(jié)構(gòu)使得吸收器可熱切換，即可以通過改變溫度從1.12 THz~1.25 THz的寬帶吸收器切換到0.76 THz~0.86 THz的另一個(gè)寬帶吸收器，且兩個(gè)帶的吸收率均超過90%，豐富了THz吸收器器件的功能。

3.2 VO₂與超材料嵌入式復(fù)合

    VO₂與超材料嵌入式復(fù)合指的是將VO₂材料嵌入到金屬諧振器結(jié)構(gòu)中，通常是電場(chǎng)集中的部位，從而可以利用VO₂的相變特性，增強(qiáng)或減弱局域電場(chǎng)，實(shí)現(xiàn)對(duì)太赫茲波的調(diào)控。如VO₂嵌入式結(jié)構(gòu)可用于調(diào)頻和模式切換等功能，2018年，CAI H L等人提出了一種基于VO₂的混合超曲面^[24]。通過在非對(duì)稱開口環(huán)諧振器的兩個(gè)側(cè)隙嵌入VO₂材料來進(jìn)行THz波調(diào)制，結(jié)構(gòu)的絕對(duì)調(diào)制深度高達(dá)54%。該結(jié)構(gòu)在電觸發(fā)下實(shí)現(xiàn)2.2 s的切換時(shí)間，并在飛秒脈沖激勵(lì)下在30 ps內(nèi)提供超快調(diào)制。這項(xiàng)研究為電控太赫茲開關(guān)和超快太赫茲光學(xué)器件等方面的研究提供了指引。2019年，南京大學(xué)提出了一種由兩個(gè)背對(duì)開口金屬結(jié)構(gòu)的周期陣列與VO₂墊片組成的結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)可利用VO₂相變過程中電導(dǎo)率的變化實(shí)現(xiàn)諧振模式的切換。此外還基于熱、電和光的刺激，通過實(shí)驗(yàn)演示了這種模式切換現(xiàn)象^[25]。這種不同的刺激下諧振模式切換結(jié)構(gòu)對(duì)于在實(shí)際應(yīng)用中操縱THz波非常有用。

    此外，基于VO₂的超材料在THz頻率也可實(shí)現(xiàn)相位控制和偏振轉(zhuǎn)換等功能。2018年，NOUMAN M T等人提出了一種基于VO₂的調(diào)制THz相位和偏振的超表面^[26]。結(jié)構(gòu)由金屬光柵和VO₂薄膜混合構(gòu)成。通過改變輸入偏置電流大小，實(shí)現(xiàn)了共振頻率從0.52 THz～0.37 THz的移動(dòng)。這種共振頻移引起y極化入射場(chǎng)64°的相位改變。此外，利用VO₂的光致相變特性，電子科技大學(xué)張雅鑫等人將VO₂薄膜嵌入超材料設(shè)計(jì)了一種單層VO₂嵌套復(fù)合結(jié)構(gòu)^[27]，如圖7(a)所示。通過控制外部激光器的功率，實(shí)現(xiàn)了接近0.6 THz的相移，并且在575~630 GHz的帶寬內(nèi)，實(shí)現(xiàn)了大于130°的太赫茲波相位動(dòng)態(tài)調(diào)控。這種相移調(diào)制技術(shù)在THz成像、通信等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

    2018年，ZHENG X X等人提出了一種含有VO2薄膜的超材料太赫茲偏振轉(zhuǎn)換器，如圖7(c)～圖7(d)所示。該結(jié)構(gòu)在4.95～9.39 THz下實(shí)現(xiàn)了高于90%的寬帶偏振轉(zhuǎn)換率（PCR），并且在3個(gè)峰處可以獲得高于98.9%的偏振轉(zhuǎn)換效果。該轉(zhuǎn)換器可用于開發(fā)溫度傳感器和偏振裝置^[28]。

3.3 全介質(zhì)VO₂超材料結(jié)構(gòu)

    大部分研究提出的VO₂與超材料復(fù)合結(jié)構(gòu)涉及復(fù)雜的金屬微結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和加工，另外金屬層還會(huì)導(dǎo)致THz波的色散吸收和能量損耗等。近來，有少量研究提出基于VO₂薄膜的全介質(zhì)超材料。例如，2010年，電子科技大學(xué)文岐業(yè)等人首次提出將VO₂薄膜圖案化，形成周期性的截線單元超材料陣列。利用VO₂相變特性能在0.6 THz處獲得了65%的調(diào)制幅度^[29]。2019年，LIU H等人提出了VO₂結(jié)構(gòu)寬帶可調(diào)諧THz功能器件^[30]，如圖8所示。在低溫下，結(jié)構(gòu)對(duì)入射THz波的吸收較低。然而，隨著溫度從50 ℃升高到70 ℃，VO₂膜逐漸從絕緣轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘傧啵藭r(shí)，所提出的結(jié)構(gòu)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)閷拵Hz吸收體，獲得了在連續(xù)頻率范圍內(nèi)具有約2.0 THz的帶寬的極高吸收(大于80%)。而在其他吸收器中這種大的范圍的靈活熱調(diào)控是不易實(shí)現(xiàn)的。

4 結(jié)論

    相變材料VO₂的電導(dǎo)率突變特性、在THz波段的超快響應(yīng)特性使其在THz波動(dòng)態(tài)調(diào)控器件中展示出巨大的應(yīng)用潛力。但目前還存在諸多問題需要進(jìn)一步深入研究。首先，優(yōu)質(zhì)的VO₂薄膜材料是其在THz 波段應(yīng)用的基礎(chǔ)，研發(fā)更高效、穩(wěn)定的制備工藝仍具挑戰(zhàn)。其次，雖然VO₂的理論相變速度在ps量級(jí)，但是目前所研制的相關(guān)THz功能器件響應(yīng)速度還遠(yuǎn)低于理論值。后續(xù)研究應(yīng)從材料相變機(jī)制、結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計(jì)等方面開展研究，嘗試予以改善。另外，功能復(fù)雜化的VO₂-超材料復(fù)合結(jié)構(gòu)涉及復(fù)雜的超材料結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，將給微加工制造技術(shù)帶來一定挑戰(zhàn)。

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路學(xué)光，彭  博，黃婉霞，施奇武

(四川大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，四川 成都610064)