作為重要的燃料和化工原料,甲烷在人類的生產(chǎn)和生活中常常扮演著不可替代的角色,深刻地改變著人們的生活。不過(guò),未被充分利用的微量甲烷釋放到空氣中則會(huì)造成大氣污染以及溫室效應(yīng),這一問(wèn)題正成為環(huán)境學(xué)家和氣候?qū)W家關(guān)注的熱點(diǎn)話題。由于甲烷分子具有高鍵能和非極性的特點(diǎn),溫和條件下甲烷的高效氧化是極具挑戰(zhàn)性的科學(xué)問(wèn)題。
在科技部“973”計(jì)劃和國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目資助下,中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所功能納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與組裝重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室易志國(guó)研究團(tuán)隊(duì)采用光催化方法,利用氧化鋅極性半導(dǎo)體的內(nèi)嵌電場(chǎng)促進(jìn)光生電子與空穴的分離,結(jié)合納米氧化鋅表面缺陷調(diào)控和納米銀的等離子體共振效應(yīng)(見下圖),實(shí)現(xiàn)了溫和條件下甲烷的高效氧化:紫外光(<400nm)量子效率接近8%,可見光(~470nm)量子效率超過(guò)0.1%。所發(fā)展的催化材料不僅可在有氧條件下高效氧化甲烷等小分子碳?xì)?,還可以實(shí)現(xiàn)甲烷的無(wú)氧轉(zhuǎn)化。借助紅外和電子順磁共振等原位譜學(xué)表征手段,該團(tuán)隊(duì)深入分析了甲烷催化氧化的過(guò)程并提出了一種基于兩步光氧化的反應(yīng)機(jī)制。相關(guān)成果已發(fā)表于《自然-通訊》(Nature Communications. 2016, DOI:10.1038/ncomms12273)。
福建物構(gòu)所甲烷光催化氧化研究獲進(jìn)展